近日，中國(guó)科學(xué)院院士、中科院大連化學(xué)物理研究所太陽(yáng)能研究部研究員李燦與研究員范峰滔等，通過(guò)構(gòu)筑雙極性電荷收集結(jié)構(gòu)，促進(jìn)鐵電光催化全分解水，揭示了鐵電光催化反應(yīng)的新機(jī)制。
在光催化過(guò)程中，提高太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化效率的核心問(wèn)題是提高光生電子和空穴的分離效率，構(gòu)筑內(nèi)建電場(chǎng)是提高電荷分離的有效手段。由于自發(fā)的不對(duì)稱電荷分離和高于帶隙光電壓的特性，鐵電半導(dǎo)體材料被認(rèn)為是太陽(yáng)能光催化燃料生產(chǎn)的理想材料之一。前期工作中（Adv. Mater.），該團(tuán)隊(duì)以單疇鐵電粒子為模型，探究了其中的電荷分離機(jī)制，發(fā)現(xiàn)自發(fā)極化引起的退極化場(chǎng)是其電荷分離的主要驅(qū)動(dòng)力，這個(gè)電場(chǎng)貫穿整個(gè)單疇粒子，場(chǎng)強(qiáng)高達(dá)3.6kV/cm，是其他常見(jiàn)電場(chǎng)的數(shù)倍。然而，鐵電光催化劑受限于表面電荷提取的瓶頸，較難實(shí)現(xiàn)水的完全分解，光催化轉(zhuǎn)換效率遠(yuǎn)低于理論預(yù)期。
本研究提出了一種在鐵電半導(dǎo)體的正、負(fù)疇區(qū)構(gòu)筑電荷收集納米結(jié)構(gòu)的方法，通過(guò)高效收集和利用光生電子和空穴，實(shí)現(xiàn)了鐵電光催化劑的全分解水反應(yīng)。研究觀察到光生電子和空穴分別在正、負(fù)極化Au/BaTiO3界面處聚集的現(xiàn)象，其空間電荷層寬度取決于BaTiO3光生載流子的熱能化長(zhǎng)度（~50 nm）?？蒲袌F(tuán)隊(duì)在鐵電半導(dǎo)體正、負(fù)極化疇區(qū)構(gòu)筑微納金屬陣列結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步組裝還原和氧化助催化劑后發(fā)現(xiàn)，Au/BaTiO3鐵電光催化劑可實(shí)現(xiàn)光催化全分解水反應(yīng)，即使在單晶材料上仍能表現(xiàn)出可觀的催化活性。該成果為高效利用鐵電材料中高能光生電荷、實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換提供了新的思路和方法。
相關(guān)研究成果以Bipolar Charge Collecting Structure Enables Overall Water Splitting on Ferroelectric Photocatalysts為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、大連化物所科研創(chuàng)新基金等的支持。
大連化物所揭示鐵電光催化反應(yīng)的新機(jī)制
（來(lái)源：大連化學(xué)物理研究所）